По возвращении с Алтая он становится профессиональным революционером. Под именем «Николай Большой» он вошел в историю революционного движения в Сибири, одним из руководителей которого являлся в течение 1902–1907 гг., неоднократно подвергаясь арестам и тюремному заключению.
В этот период Н.Н. Баранский многократно посещает все организации Сибирского социал-демократического союза с центрами в Красноярске, Иркутске, Чите, Харбине, родном Томске, выступает в конце 1905 г. на Таммерфорсской общероссийской конференции большевиков с сообщением о работе Сибирской партийной организации. В 1907 г. в Чите он был в третий раз арестован и пробыл в читинской тюрьме почти год. В 1908 г. он был освобожден, но официальным распоряжением о воспрещении жительства в местностях Иркутского генерал-губернаторства – Н. Н. Баранский был выслан из всех традиционных районов политической ссылки.
В 1910–1914 гг. Баранский закончил экономическое отделение Московского коммерческого института (ныне Института народного хозяйства им. Г. В. Плеханова), где углубленно изучал высшую математику, экономику, математическую статистику, разрабатывал тему о Германском имперском банке.
В 1915–1917 гг. он работал в качестве экономиста в Главном комитете земского и городского союзов, созданном в годы первой мировой войны для помощи больным и раненым воинам. Однако в 1916–1918 гг. из-за тяжелой болезни горла он стоял в стороне от активной деятельности.
1918–1925 гг. – период работы Н.Н. Баранского на ответственных административно-организационных постах: в составе Высшего совета народного хозяйства РСФСР (ВСНХ), чрезвычайного ревизора Народного комиссариата госконтроля (Москва), заведующего Челябинским отделением Народного комиссариата Госконтроля, заведующего экономическим отделом Сибревкома (Омск), члена коллегии Народного комиссариата рабоче-крестьянской инспекции (РКИ), откуда он с большим трудом ушел в 1925 г., когда наркомом РКИ вместо И. В. Сталина, прямого начальства Н. Н. Баранского, стал В. В. Куйбышев.
Н. Н. Баранский так вспоминал об этом периоде своей деятельности. «Первоначально работа в РКИ была для меня близким и интересным делом. Особенно увлекала меня работа по привлечению рабочих к контролю над деятельностью советских учреждений и предприятий. Это был настоящий „кусок социализма“, и именно мне было поручено руководить им. Но… эта работа, которой я отдавал всю душу, не встречала сочувствия у Сталина и постепенно, с каждым годом, угасала. Рабочий дух и сами рабочие из РКИ исчезали на моих глазах и скоро совсем исчезли. Тогда решил уйти из РКИ и я. Но сделать это было нелегко» /1/.
С юных лет Н.Н. Баранский, практически не переставая, занимался просветительской и пропагандистской деятельностью, которая постепенно перерастала в профессорско-преподавательскую, а центр его интересов все более перемещался из области политики, политэкономии и экономии в географию, что подготавливалось самой его жизнью, практической работой, наблюдениями.
Баранский сам задавал себе вопрос: «Почему я стал заниматься экономической географией?» – и в качестве одной из главных причин называл следующее: «… поездки по революционным делам в 1903–1910 гг., в которых я исколесил около 200 тыс. км от Киева до Таммерфорса, от Таммерфорса до Харбина и особенно от Челябинска до Читы и обратно, а затем сверх того еще около 100 тыс. км по делам всяческих ревизий (1918–1923 гг.), показали мне наглядно, до чего значительно изменяются от места к месту и природа, и люди, и их хозяйство. А в этом ведь суть экономической географии и интереса к ней»/2/.
Осенью 1918 г. по приглашению Н. К. Крупской (с которой он был знаком со времен профессиональной революционной деятельности) Н. Н. Баранский стал работать на Пречистенских рабочих социалистических курсах и там впервые стал читать курс экономической географии России, одновременно читая лекции и в других рабочих клубах Москвы.
Описывая этот период преподавания экономической географии, Баранский вспоминал: «Прислушиваясь к разговорам рабочих в чайных и столовых этих клубов, я каждый раз неизменно убеждался, что лекции на экономико-географические темы были как нельзя более своевременны и актуальны. В условиях полнейшей во всем нехватки самая ходовая тема для всех и всяческих разговоров была такая: „Подумать только, раньше же все было и куда только все подевалось?“ Это был, можно сказать, самый жгучий вопрос современности… оставлять такие вопросы без ответа было никак нельзя… лекции на тему о размещении нашего производства – пшеницы, хлопка, нефти, угля и т. д. и т. п…» /3/.
В тот период Н. Н. Баранский уже составил подробный конспект всех лекций на основные отраслевые темы по экономической географии страны. Этот конспект не только был необходим для чтения лекций – он помог Николаю Николаевичу перейти с государственных административных постов в науку.
В 1923 г. его вызвал к себе В. И. Ленин с предложением занять место заместителя наркома РКИ. Баранский стал отказываться, ссылаясь на большое желание заниматься научной работой в области экономической географии.
Об этой встрече Баранский рассказывал многим своим ученикам и описал ее в своих воспоминаниях: «Тогда он меня спросил: „А конспект у Вас есть?“ Я ответил, как это и на самом деле было: „Да, есть“. Тогда Владимир Ильич, подумав, сказал: „Ну что ж, тогда это серьезно“» (из личных воспоминаний и архивов МГУ). Для учеников Баранского это был незабываемый урок о необходимости составления конспекта перед написанием серьезной работы.
В 1923–1924 гг. Н. Н. Баранский получил поручение на составление учебника по экономической географии для вузов. В 1920-х годах существовало довольно много учебников экономической географии, но в действительности они в основном представляли описательную экономическую статистику отдельных отраслей хозяйства.